多环芳烃(PAHs)衍生物的毒理效应、污染风险及控制问题已引起广泛关注。高级氧化技术常被用于环境中有毒有机物的氧化降解,但如何选择催化剂和氧化剂来降解PAHs衍生物,这是该类污染物治理的一个难点。
近日,我院高彦征教授团队利用高级氧化技术结合计算化学手段,构建了以纳米MoO2为催化剂、过氧单硫酸盐(PMS)为氧化剂的氧化降解体系,发现该体系可高效降解水中萘及其1-甲基萘、1-硝基萘、1-氯萘、1-萘胺和1-萘酚等5种衍生物。通过电子顺磁共振波谱和X射线光电子能谱分析,发现纳米MoO2通过电子转移使PMS的O-O键裂解产生SO4•-,且部分SO4•-还可进一步转化为•OH,促进水中萘及其衍生物的降解。计算化学结果表明,PAHs衍生物上的取代基使整个分子表面的电子云密度分布不均,影响SO4•-和•OH与污染物之间的电子转移和亲电反应,导致不同PAHs衍生物的降解效率与母体PAHs之间存在差异。
该成果以“Nano-MoO2activates peroxymonosulfate for the degradation of PAH derivatives”为题,发表在Water Research上。该研究得到国家自然科学基金项目(41925029)资助。
文章链接:https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0043135421000324